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道光元年（1821年），曹振镛晋太子太傅、武英殿大学士。道光三年（1823年）万寿节，道光帝赐宴十五老臣，曹振镛年齿居末，特命与宴绘像。道光四年（1824年），充任上书房总师傅。道光六年（1826年），入值南书房。道光七年（1827年），平定张格尔之乱，晋太子太师。道光八年（1828年），张格尔就擒，晋升为太傅，赐用紫缰，图形紫光阁，位列功臣之中。曹振镛上疏固辞，道光帝下诏军机大臣另外绘制一张图，以全其让功之心，而彰显他辅弼的功劳。道光帝亲自书写赞语赐给他：“亲政之始，先进正人。密勿之地，心腹之臣。问学渊博，献替精醇。克勤克慎，首掌丝纶。”道光十一年（1831年），以万寿庆典赐双眼花翎。
道光帝晚年倦勤，“一时言官，多好毛举细故，相率为浮滥冗琐之文以塞责”，曹振镛教皇帝在奏章里挑错字，“必严斥罚俸降革，中外震悚”。时人称其所出的计谋，多误国之方。然而曹振镛在任军机大臣期间，负责具体事务办理，对改革弊政多有建树。曹振镛三次当学政，主持乡试、会试各四次，都能尽心尽力；阅评考卷能遵纪守法，不淹没博学之士；对殿试考生，必预先一一校阅考卷，工作一丝不苟，不出差错。曹振镛是盐商子弟，祖上以盐业起家，有一批亲属是扬州盐商，世代享有特权。两江总督陶澍提出盐政改革，取消商盐垄断权，实行凡纳税皆可贩盐的盐票法。这一改革严重损害盐商利益，也损害曹振镛亲属的利益，亲属叫苦不迭，纷纷投诉到曹振镛，曹振镛说：“焉有饿死之宰相家？”一笑了之。
道光十五年（1835年）正月，曹振镛逝世，道光帝亲临吊丧，下诏书说：“大学士曹振镛，人品端方。自授军机大臣以来，靖恭正直，历久不渝。凡所陈奏，务得大体。前大学士刘统勋、朱珪，于乾隆、嘉庆中蒙皇祖、皇考鉴其品节，赐谥文正。曹振镛实心任事，外貌讷然，而献替不避嫌怨，朕深倚赖而人不知。揆诸谥法，足以当‘正’字而无媿。其予谥文正。”赐谥文正，入贤良祠，有人讥其「不文不正」。
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